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歡迎來(lái)到西隴科學(xué)旗下平臺(tái)-找試劑！界面電子轉(zhuǎn)移是太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換為電能的關(guān)鍵步驟。通常認(rèn)為電荷給體-受體間的強(qiáng)共價(jià)鍵作用使絕熱電子轉(zhuǎn)移起到支配作用（J. Am. Chem. Soc., 2011, 133, 19240–19249），避免能量損失。而弱范德華力促使非絕熱電子轉(zhuǎn)移成為主導(dǎo)作用（J. Am. Chem. Soc., 2012, 134, 14238-14248; J. Am. Chem. Soc., 2014, 136, 4343-4354）。非絕熱電子轉(zhuǎn)移的導(dǎo)帶邊緣轉(zhuǎn)移效率十分低，晶格振動(dòng)接受了電子損失的部分能量。為了提高光電轉(zhuǎn)換效率，提高絕熱電子的絕熱轉(zhuǎn)移成分十分必要。
最近，北京師范大學(xué)龍閏教授（點(diǎn)擊查看介紹）與Prezhdo教授（點(diǎn)擊查看介紹）研究了分子/石墨烯量子點(diǎn)和TiO2組成的界面體系，它們之間通過(guò)C-O共價(jià)鍵平行或者垂直地連接。計(jì)算表明垂直體系中非絕熱機(jī)制主導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移，而平行體系中絕熱電子轉(zhuǎn)移機(jī)制占主導(dǎo)作用。為了解釋這一與直觀認(rèn)識(shí)相違背的結(jié)果，他們計(jì)算了石墨烯量子點(diǎn)和TiO2間的結(jié)合能，當(dāng)沒(méi)有包含范德華相互作用時(shí)，垂直體系的結(jié)合能比平行體系大很多；包含范德華力后，結(jié)合能在垂直體系中增加很小，在平行體系中增加顯著。原因是平行的石墨烯量子點(diǎn)π電子與TiO2經(jīng)由空間傳遞相互作用，增強(qiáng)給體-受體相互作用和非絕熱耦合，絕熱電子轉(zhuǎn)移起支配作用。在垂直體系中，給體-受體經(jīng)由共價(jià)鍵作用，但吸電子基團(tuán)COO-使電子遠(yuǎn)離界面區(qū)，削弱非絕熱耦合，致使非絕熱電子轉(zhuǎn)移機(jī)制占主要作用。
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