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Science子刊：改變催化劑的厚度調(diào)控析氧反應(yīng)活性

來(lái)源: X-MOL 2017-07-11 15:23:46

氫氣是一種豐富而清潔的能源，通過(guò)電解水制備氫氣是一種非常有應(yīng)用前景的方法。然而電解水反應(yīng)受到析氧反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)限制，存在很大的過(guò)電位。鈣鈦礦氧化物（圖1）因具有超高的本征析氧活性引起了廣泛的關(guān)注。

南京工業(yè)大學(xué)的周嵬（點(diǎn)擊查看介紹）和邵宗平（點(diǎn)擊查看介紹）團(tuán)隊(duì)在該領(lǐng)域已取得一系列的研究成果。他們開(kāi)發(fā)了新型的SrNb0.1Co0.7Fe0.2O3–δ和SrSc0.025Nb0.025Co0.95O3–δ催化劑（Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 3897；Mater. Horiz., 2015, 2, 495）；通過(guò)引入A位缺陷制備了La1–xFeO3–δ 催化劑（Chem. Mater., 2016, 28, 1691）；在B位摻雜非金屬P的SrCo0.95P0.05O3–δ催化劑（Adv. Funct. Mater., 2016, 26, 5862）；在B位通過(guò)Fe、Sn共摻雜策略制備了BaCo0.9–xFexSn0.1O3–δ催化劑（Adv. Sci., 2016, 3, 1500187）；利用靜電紡絲技術(shù)制備SrNb0.1Co0.7Fe0.2O3?δ納米棒催化劑（Adv. Energy Mater., 2016, 7, 1602122）；開(kāi)發(fā)了B位離子有序化的Ba2BixSc0.2Co1.8-xO6-δ(BBSC)催化劑（Chem. Eur. J., 2017, 23, 5722）。

然而，鈣鈦礦氧化物較高的成相溫度導(dǎo)致表面積普遍很小，大量的活性物質(zhì)在塊狀催化劑的內(nèi)部無(wú)法參與反應(yīng)，因而鈣鈦礦氧化物的質(zhì)量活性普遍較低。即使采用靜電紡絲技術(shù)制備的SrNb0.1Co0.7Fe0.2O3?δ納米棒（其直徑在200 nm左右）仍然有大部分催化劑無(wú)法接觸電解液，不能充分發(fā)揮催化作用。

鑒于此，該團(tuán)隊(duì)首次采用磁控濺射法制備無(wú)定形Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3（BSCF）納米薄膜用于析氧反應(yīng)，并取得了突破性進(jìn)展。首先，當(dāng)他們使用鎳片作為基底時(shí)，BSCF納米膜的質(zhì)量活性與塊狀的BSCF鈣鈦礦氧化物相比有了兩個(gè)數(shù)量級(jí)的提升，并且遠(yuǎn)高于貴金屬氧化物（IrO2）。進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn)，鎳片表面的氧化鎳會(huì)起到氧給體（oxygen donor）的作用，將表面的BSCF納米膜中過(guò)渡金屬鈷和鐵進(jìn)一步氧化，鈷和鐵的價(jià)態(tài)隨著薄膜厚度的增加而下降。由于Co3+對(duì)OH-的吸附能力較弱，Co4+又對(duì)OH-的吸附能力太強(qiáng)，Co3+/Co4+比例的變化勢(shì)必會(huì)引起析氧反應(yīng)性能的變化。BSCF納米膜隨著厚度的變化本征活性表現(xiàn)出“火山圖”的變化，印證了該理論

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