隨著全球對丙烯需求的日益攀升,丙烷直接脫氫制丙烯成為一條有經濟效益的路線,從而使天然氣以及頁巖氣中的丙烷變成具有更高附加值的丙烯。從熱力學角度來講,丙烷脫氫制丙烯(dehydrogenation of propane to propylene, PDH)是一個吸熱反應,因此催化劑一般需要在600 ℃左右的高溫參與催化過程。目前比較有潛力的催化劑是以負載型Pt為主體,通過添加Ga、Sn、K等組分提高Pt的活性和選擇性(Chem. Rev., 2014, 114, 10613-10653)。但由于反應是在無氧條件下發生加氫反應,積碳現象不可避免,這就涉及到催化劑的再生。常規方法一般是通過在氧氣中焙燒,除去積碳來實現這一過程。但多數Pt基催化劑在經歷高溫的氧化-還原處理后,都會導致Pt粒子的團聚,催化劑進行幾次循環就會失活。因此,發展高熱穩定性的Pt基催化劑具有非常重要的意義。
2016年,Science 發表了美國新墨西哥大學的Abhaya K. Datye 教授課題組關于高溫焙燒條件下利用CeO2來穩定單原子Pt的工作。作者將CeO2和Pt/La-Al2O3進行機械混合,然后在800 ℃下進行焙燒(Science, 2016, 353, 150-154,點擊閱讀詳情)。作者發現Pt納米粒子會遷移到CeO2上,基于CeO2的穩定作用成為單個Pt原子。
在這項工作的基礎上,Datye課題組和荷蘭烏特列支大學的Bert M. Weckhuysen 教授、福州大學的林森博士等人合作,將CeO2穩定的單原子Pt催化劑用于PDH反應。他們發現CeO2負載的Pt-Sn雙金屬催化劑在PDH反應中表現出優異的穩定性。結合高分辨透射電鏡(TEM),作者研究了再生后的催化劑和反應條件下的催化劑之間Pt物種的演化,為認識高溫條件下金屬催化劑的催化行為提供了新視角。文章發表于Angew. Chem. Int. Ed.,第一作者為Datye教授課題組的熊海峰博士。
在這項工作中,作者首先通過浸漬法制備了Pt/CeO2樣品,然后在空氣中高溫焙燒(800 ℃),在最終得到的催化劑中,Pt主要是以單原子狀態分散在CeO2上(見圖1)。隨后,作者測試了Pt/CeO2樣品在丙烷脫氫中的反應性能。在680 ℃的條件下,Pt/CeO2非常活潑,丙烷的轉化率達到了100%,但是反應僅得到裂解的產物,而非丙烯
版權聲明:
1.凡本網注明“來源:找試劑”的所有文字、圖片、音頻和視頻文件,版權均為找試劑所有。如需轉載請與4008-955-951聯系。任何媒體、網站或個人轉 載使用時須 注明來源“找試劑”,違反者本網將追究法律責任。 2.本網轉載并注明其他來源的稿件,均來自互聯網或業內投稿人士,版權屬于原版權人。轉載請保留稿件來源及作者,禁止擅自篡改違者自負版權法律責任。 3.本網評論版權中各網友的評論只代表網友個人觀點,不代表本站的觀點或立場。2019中國500強排行榜發布,23家化工企業14家醫藥企業上榜!(附完整榜單)
2019-08-02 14:03:04西隴集團成員——上海西隴生化科技有限公司精彩亮相BCEIA 2015
2019-08-01 15:44:06找試劑網 zhaoshiji.com All rights reserved.
危化品生產經營許可證:滬(普)應急管危經許[2021]205431(FYS)