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具有負(fù)曲率的石墨烯片段

來源: X-MOL 2017-08-21 11:48:37

由于碳原子可形成多種類型的化學(xué)鍵，碳可以形成不同的同素異形體，其中最為人們熟知的是金剛石和石墨。金剛石中的碳原子呈sp3雜化態(tài)，而石墨中的碳原子呈sp2雜化態(tài)。完全由sp2雜化碳原子組成的同素異形體還包括富勒烯、碳納米管以及石墨烯。這些納米尺度的碳同素異形體近三十年來在化學(xué)、物理、材料科學(xué)的研究中占有極其重要的地位。富勒烯和石墨烯的發(fā)現(xiàn)也分別獲得了諾貝爾化學(xué)和物理獎(jiǎng)。完全由六邊形碳骨架構(gòu)成的石墨烯是平坦的面，曲率為零；由六邊形和五邊形碳骨架構(gòu)成的富勒烯是封閉的球形結(jié)構(gòu)，曲率為正。向六邊形網(wǎng)絡(luò)中引入七邊形或八邊形碳骨架則形成馬鞍形狀的曲面，曲率為負(fù)。基于帶有七邊形或八邊形的碳原子網(wǎng)絡(luò)，科學(xué)家設(shè)計(jì)了一系列有趣的三維碳納米結(jié)構(gòu)和新穎的碳同素異形體。這些結(jié)構(gòu)大多被稱為Schwarzite（施瓦茨體）或Mackay晶體。前一個(gè)名稱來自第一位研究這一類表面的德國(guó)數(shù)學(xué)家Hermann Schwarz，而后一個(gè)名稱則來源于第一位提出這類三維碳納米結(jié)構(gòu)的英國(guó)晶體學(xué)家A. L. Mackay。盡管在碳納米管的樣品中曾經(jīng)發(fā)現(xiàn)過具有負(fù)曲率的碳納米結(jié)構(gòu)，具有確定結(jié)構(gòu)的碳施瓦茨體或Mackay晶體尚未制備得到。現(xiàn)階段對(duì)這類結(jié)構(gòu)的研究主要還是依賴于理論計(jì)算。具有負(fù)曲率的稠環(huán)芳香烴分子不僅具有負(fù)曲率的碳納米結(jié)構(gòu)片段，包含關(guān)鍵的結(jié)構(gòu)信息，還有可能用作前體最終制備具有負(fù)曲率的碳納米結(jié)構(gòu)。因此通過有機(jī)合成來制備具有負(fù)曲率的稠環(huán)芳香烴正成為研究具有負(fù)曲率碳納米結(jié)構(gòu)的前沿方向。

香港中文大學(xué)的繆謙（點(diǎn)擊查看介紹）研究組最近在這一領(lǐng)域取得了重要進(jìn)展，成功合成了帶有96個(gè)碳原子的具有負(fù)曲率的稠環(huán)芳香烴。該分子包含三十個(gè)六元環(huán)和一個(gè)位于中央的八元環(huán)骨架，是目前最大的具有負(fù)曲率的石墨烯片段。它在晶體中呈現(xiàn)出扭曲的三維結(jié)構(gòu)，沿兩個(gè)相互垂直的方向分別扭曲142.4和140.2度。他們從順-二（對(duì)溴苯基）乙烯出發(fā)，經(jīng)五步反應(yīng)，其中最后一步利用Scholl反應(yīng)，一次形成了14個(gè)C-C鍵并構(gòu)建了八元環(huán)。通過研究最后一步反應(yīng)的其他副產(chǎn)物，他們還發(fā)現(xiàn)在形成14個(gè)C-C鍵的過程中，八元環(huán)是在早期階段形成的。

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