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一石二鳥:JACS報道甲烷協同雙C–H鍵活化

來源: X-MOL 2017-08-22 16:56:30

尋求能夠將甲烷直接轉化為高附加值的催化劑已經歷了一個多世紀的時間,但如何在溫和的條件下以可控的方式斷裂甲烷熱力學穩定性和動力學惰性的C–H鍵仍是一個核心的挑戰。甲烷發生直接轉化的機理闡明引起人們充分的關注,并且在過去的幾十年間取得了巨大的進步。經典的氫原子轉移(HAT)、質子耦合電子轉移(PCET)[2]以及氫負離子轉移(HT)[3]機理得以提出,許多控制反應的關鍵因素也得到闡明。甲烷活化方面所獲得的知識不僅可以加深人們對機理的理解,而且還能指導催化劑的合理設計。


最近,吉林大學李吉來教授(點擊查看介紹)與柏林工業大學Helmut Schwarz教授(點擊查看介紹)等人合作,成功通過激光濺射產生Au+、Cu+并使其配位原子碳,在氣相中形成雙原子金、銅的碳化物[M–C]+(M = Au, Cu)。隨后他們采用傅里葉變換離子回旋共振質譜法(FT-ICRM)在單一碰撞條件下觀測到[M–C]+與甲烷反應可生成乙烯等產物


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